McCartney berlakon dengan The Who's Roger Daltrey dalam A Christmas Carol di Madison Square Garden, New York. Dari 1998–2001, McCartney melakonkan watak Adam Chandler, Jr. dalam soap opera ABC, All My Children, watak yang dicalonkan untuk memenangi satu Daytime Emmy. Dia juga berlakon dalam siri Summerland, yang disiarkan oleh WB network untuk dua musim.

Dalam 2005, McCartney berlakon sebagai watak undangan dalam rancangan Disney Channel, The Suite Life of Zack & Cody. Dalam 2006 pula, McCartney menyumbangkan suaranya dalam Roxas, permainan video Disney/Square Enix Kingdom Hearts II. Dalam 2007, McCartney berlakon sebagai watak undangan dalam rancangan televisyen Disney Channel, Hannah Montana. Dalam 2008, McCartney sekali lagi menyumbangkan suaranya untuk watak Jojo McDodd dalam filem Horton Hears A Who!'s. McCartney juga merupakan suara Theodore dalam filem 2007 Alvin and the Chipmunks dan sebagai Terrence dalam filem 2008 Tinker Bell.

In 2008, McCartney berlakon di samping Elisabeth Harnois dalam filem remaja, Keith, sebuah filem Todd A. Kessler. Ini merupakan filem pertamanya sebagai seorang watak utama. Keith disiarkan pada 19 September 2008.

Menurut kata Entertainment Weekly pada Disember 2008, McCartney berbincang memainkan watak putera Zuko, Fire's Nation dalam filem adapsi M. Night Shyamalan, Avatar: The Last Airbender.[1] Dalam Februari 2009, pelakon Briton Dev Patel mengambil tempat McCartney yang mempunyai tarikh tour yang dilaksanakan pada masa yang sama.[2] McCartney mempunyai minat dalam pembuatan filem sehingga melaporkan untuk memasuki sekolah pembuatan filem .[3]

Dalam 2009, McCartney bersetuju untuk mengambil satu watak dalam siri ABC Family, GRΣΣK.